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Fachartikel
28. März 2024

Messmethodenvergleich

Lachgasemissionen aus der Biologie von ARA

Lachgasemissionen aus biologischen Reinigungsstufen sind die wichtigste Treibhausgasquelle auf ARA. Die Erhebung und Reduktion der Emissionen erfordert räumlich aufgelöste Langzeitmessungen über mindestens ein Jahr. Dafür werden in der Schweiz meist Messungen in der Abluft durchgeführt. In der hier vorgestellten Studie wurde diese Methode durch ein unabhängiges Messverfahren, nämlich die drohnenbasierte Bestimmung der Emissionen, validiert.
Adriano Joss, Luca Ledermann, Wenzel Gruber, 

Abwasserreinigungsanlagen (ARA) sind relevante Treibhausgasquellen und verursachen rund 1% der gesamtschweizerischen Treibhausgasemissionen [1]. Dabei gehen die grössten Emissionen von der Lachgas-(N2O-)Produktion während der biologischen Stickstoffelimination aus [2]. Die Emissionen weisen oftmals ausgeprägte Jahres- und Tagesgänge auf, weshalb hochaufgelöste Langzeitmessungen notwendig sind [3]. Zudem ist die räumliche Variabilität der Emissionen ausgeprägt, was in Messkonzepten berücksichtigt werden muss.

FlĂĽssig- versus Abluftmessung

Für N2O-Langzeitmessungen werden aktuell Punktmessverfahren eingesetzt. Hierzu werden die Emission über Konzentrationsmessungen in der Flüssig- oder Gasphase an ausgewählten Punkten und eine Luftmengenbestimmung berechnet. Bei der Flüssigmessung wird die N2O-Konzentration im Belebungs­becken mit Elektroden gemessen und über ein Gas-Transfer-­Modell in eine Emission umgerechnet [4]. Bei der Abluftmessung wird die Gaskonzentration in der Abluft gemessen und durch Multiplikation mit der gemessenen oder abgeschätzten Luftmenge die Emission ermittelt. Beide Verfahren erlauben eine hohe zeitliche Auflösung der Emissionen und, im Falle von zahlreichen Probenahmepunkten in der biologischen Reinigung, eine räumliche Auflösung der Emissionen [5].

In der Schweiz wurden für die Bestimmung der N2O-Emissionen im Forschungskontext sowie durch kommerzielle Anbieter bisher fast ausschliesslich Abluftmessungen auf ARA durchgeführt [2, 3]. Eine unabhängige Validierung der Abluftmessung zur Emissionsbestimmung fehlt aktuell. Die Abschätzung der Gesamtemissionen anhand von mehreren Punktmessungen ist mit bedeutenden Unsicherheiten behaftet. Die Repräsentativität einzelner Messpunkte für eine biologische Reinigungsstufe mit mehreren Strassen ist nicht zwangsläufig gegeben [6]. Ausserdem führt die Abschätzung der Luftmengen am Probenahmestandort über die Gesamtluftmenge einer biologischen Reinigungsstufe zu grossen Unsicherheiten bei den ermittelten Emissionen. Daher sind unabhängige Validierungsmessungen und Abschätzungen der Unsicherheiten der Messverfahren essenziell.

Validierung mit alternativen Messmethoden

Als alternative Messverfahren zur Bestimmung der Lachgasemissionen haben sich Technologien der Fernerkundung bewährt. Hier kommen u. a. Tracergasmethoden und die drohnenbasierte DFM-­Methode (DFM = Drone Flux Measurement) zum Einsatz [7]. Bei der Tracergasmethode wird ein Tracergas in nächster Nähe zur biologischen Reinigungsstufe ausgeströmt. Über die Verdünnung des Tracergases, die parallele Messung von N2O und eine Windmessung kann die N2O-­Gesamtemission über eine Modellrechnung ermittelt werden. Bei der DFM-­Methode werden die N2O-Konzentration, die Windrichtung sowie die Windgeschwindigkeit im Abwind der biologischen Reinigung mithilfe einer Drohne über einer definierten Fläche erhoben und daraus eine Gesamtemission ermittelt (Fig. 1).

Beide Technologien erfordern die permanente Präsenz von geschultem Personal, ausreichende Windgeschwindigkeiten und, im Falle der Tracergasmethode, grosse Mengen an Tracergas. Aus diesen Gründen sind die Methoden ungeeignet für die notwendigen N2O-Langzeitmessungen auf ARA. Für Validierungsmessungen von Punktmessverfahren sind die Methoden jedoch ideal, da sie auf unabhängigen Messverfahren beruhen. Insbesondere die DFM-Methode stellt ein geeignetes Validierungsverfahren dar, weil dabei, im Gegensatz zur Tracergasmethode, sämtliche Messwerte auf einem Apparat (Drohne) erfasst werden und keine Modellannahmen zur Extrapolation für die Bestimmung der Gesamtemissionen getroffen werden müssen [7]. Die DFM-Methode ist zudem ein patentiertes Verfahren der Firma Explicit ApS mit ISO-Akkreditierung für die Quantifizierung von Methanemissionen auf Kläranlagen. Es ist für das 2. Quartal 2024 geplant, die Methode auch für die Bestimmung von N2O-Emissionen zu akkreditieren.

Ziel der Studie

In der vorliegenden Studie wurde die Frage untersucht, ob und unter welchen Bedingungen die Abluftmessung eine robuste Quantifizierung der gesamten N2O-Emissionen aus biologischen Reinigungsstufen einer ARA ermöglicht. Dazu wurde erstmals ein Vergleich der Abluftmessung mit der DFM-Methode auf drei ARA in der Schweiz durchgeführt. Um den Einfluss der Luftmengenbestimmung auf die Unsicherheit der Gesamtemissionen bei der Abluftmessung zu untersuchen, wurden verschiedene Mess- und Modellansätze für die Luftmengenabschätzung verglichen.

Messstandorte und Methoden

ARA

Als Messstandorte für Vergleichsmessungen wurden die in Tabelle 1 aufgeführten ARA ausgewählt. Dabei war eine installierte Abluftmessung auf der ARA eine Voraussetzung.

ARA
Standort
Biologisches Reinigungsverfahren
Anzahl Strassen
Werdhölzli Zürich ZH A/I Belebtschlamm 6
Hofen Wittenbach SG Anoxis-Aerob Belebtschlamm 3
Thunersee Uetendorf BE Anaerob-Anoxisch-Aerob Belebtschlamm 4

Tab. 1 - Eckdaten zu den drei ARA und deren biologischen Reinigungsstufen

DFM-Methode

Bei der DFM-Methode werden alle für die Bestimmung der N2O-Emission erforderlichen Parameter an der Drohne selbst gemessen. Dies gilt sowohl für die Bestimmung der Windparameter (Richtung, Windstärke, Gaskonzentrationen, GPS, Druck, Temperatur) als auch für die möglichen Hochrechnungen auf die Gesamtemissionen ganzer Anlagen (Drohnenposition für die Bildung eines Flächenintegrals). Zur Bestimmung der Emissionen wird im Abwind der Kläranlage eine vertikale Fläche abgeflogen, um die gesamte Verteilung der Emissionen abzudecken (vgl. Fig. 1).

Die DFM-Methode wurde gemäss dem patentierten Verfahren der Firma Explicit ApS durchgeführt. Dazu wurde eine handelsübliche Drohne (DJI MATRICE 300 RTK) mit zwei 3-D-Windsensoren (TriSonicaTM mini wind sensor, Anemoment) und einem N2O-Messgerät (MIRA Strato N2O/CO2 sensor, Aeris Technologies) ausgerüstet (Fig. 2). Durch einen zertifizierten Piloten wurden die (Flug-)Route, der Abstand zwischen den einzelnen Flughöhen sowie die maximale Flughöhe festgelegt (Fig. 1 und 3). Bei der Bestimmung der Route wurde versucht, die gesamte Emissionswolke (vgl. Fig. 1) abzudecken. Teilweise wurden Flugrouten durch Hindernisse im Flugfeld verunmöglicht, was zu einer leichten Unterschätzung der Emissionen mit der DFM-Methode führte.

Auf den untersuchten ARA dauerte ein Flug typischerweise rund 15 Minuten. Pro Messtag wurden mehrere Flüge durch­geführt. Die Anzahl der Flüge und die Flugdaten sind in Tabelle 2 zusammengefasst.

ARA
Messtag(e) 
Flüge pro Messtag 
Windgeschwindigkeit (m/s) 
Windrichtung 
Gemessene Emissionen
(kg N2O/kg)
Werdhölzli 

01.02.2023 

06.02.2023

2

4

7,1 bis 7,2

2,2 bis 3,1

270-272°N

43-57°N

1,78

0,58

Hofen 03.02.2023 6 4,0 bis 5,4 247-265°N 2,48
Thunersee 02.02.2023 3 2,1 bis 4,0 303-318°N 0,18

Tab. 2 - Drohnenflugtage und Windeigenschaften auf den untersuchten ARA

Abluftmessung

Für die Emissionsbestimmung anhand der Abluftmessung wurde ein Messkonzept gemäss [5] mit schwimmenden Ablufthauben zur Probenahme und einer zentralen Messeinheit eingesetzt. Für die Emissionsberechnungen wurde Gleichung 1 angewendet.

Gl. 1 Berechnung der N2O-Emissionen aus den Ergebnissen der Abluftmessung.

Dabei gilt:

F(N2O-N): Emittierte Lachgasfracht pro Zeit; [g N/h]
Q Luft: Luftdurchsatz im Belebungsbecken; [Nm3/h]
N2O Messwert: Messwert der Lachgaskonzentration in der Abluft; [Nm3/h]
pN: Normaldruck = 101 325 Pa
TN: Normaltemperatur = 273 K
R: Universelle Gaskonstante = 8,314 J/Mol/K
MN: Molare Masse von N2O-N = 28 g N/Mol

 

Die Konzentrationsmessung in der beprobten Abluft erfolgte anhand einer zentralen Messeinheit, an die alle Probenahmepunkte angeschlossen waren. Die Luftmenge wurde entweder ĂĽber Messeinheiten auf der Haube (Abluftrohr, vgl. [8]) oder ĂĽber Durchflussmessungen in den BelĂĽftungssystemen der ARA ermittelt.

Für die Bestimmung der Gesamtluftmengen wurden entweder gemessene Luftmengen eingesetzt oder diese wurden anhand der Gebläsedrehzahlen berechnet. Bei Messaufbauten der Gasmessung mit einer unvollständigen Abdeckung der Strassen (ARA Werdhölzli, ARA Thunersee) wurden die Emissionen anhand der vorhandenen Messungen auf die gesamte ARA hochgerechnet. Dabei wurde die Annahme getroffen, dass die Emissionen auf allen Strassen gleich sind.

Die Abluftmessungen wurden, wie in Tabelle 3 beschrieben, auf den ARA aufgebaut.

ARA
AusgerĂĽstete Strassen
Hauben pro Strassen
Anteil der beprobten Fläche biologische Reinigung (%)
Luftmengenbestimmung
Werdhölzli  1 von 6 3 0,1 Haubenmessung und Durchflussmessung je Strasse
Hofen 3 von 3 3 1,7 Haubenmessung und Durchflussmessung je Zone
Thunersee 2 von 4 4 0,2 Durchflussmessung je Strasse

Tab. 3 - Probennahmenpunkte und Bestimmung der Luftmengen auf den untersuchten ARA.

Resultate und Diskussion

DFM-Messkampagne

Die Tage fĂĽr Messungen mit der DFM-Methode wurden fĂĽr die einzelnen ARA basierend auf Windprognosen ausgesucht.

ARA Hofen

Auf der ARA Hofen bestanden am Messtag mit starkem, gleichmässigem Wind sowie einem hindernisfreien Flugweg optimale Verhältnisse für den Einsatz der DFM-Methode. Dabei konnte eine starke räumliche Variabilität der Emissionen beobachtet werden. Im Durchschnitt konnten relevante Mengen Lachgas festgestellt werden (2,5 kg N2O/h). Als Hauptquelle der Emissionen wurde Strasse 1 (südlichste Strasse) erkannt (Fig. 4).

ARA Werdhölzli

Auf der ARA Werdhölzli war an beiden Messtagen ausreichend Wind vorhanden. An Messtag 1 (Fig. 5 unten) musste aber wegen der Windrichtung eine Route im Osten der ARA gewählt werden, die aufgrund von Hindernissen lediglich eine Teilbestimmung der Emissionen zuliess. Am Messtag 2 konnte eine geeignete Route im Süden der Anlage gewählt werden (Fig. 5 oben). Die Emissionen lagen an beiden Tagen in relevanten Bereichen (0,6 – 1,8 kg N2O/h).

ARA Thunersee

Am Messtag auf der ARA Thunersee waren die Windgeschwindigkeiten niedrig und es wurden keine Emissionen beobachtet. Ausserdem konnte aufgrund von Hindernissen der ideale Flugpfad nicht abgeflogen werden. Daher wird in der Folge auf die Messkampagnen auf den ARA Werdhölzli und Hofen fokussiert.

Die Variabilität in der Qualität der Messresultate verdeutlicht die Komplexität in der Planung von Drohnenflügen mit der DFM-Methode. Windrichtung sowie lokale Gegebenheiten auf der Anlage müssen gut aufeinander abgestimmt werden. Deshalb sind bei Messkampagnen auch Messfenster von mehreren Tagen erforderlich, um die optimalen Windbedingungen abwarten zu können.

Methodenvergleich

Mit allen Messansätzen wurden Gesamtemissionen in der gleichen Grössenordnung gefunden (Fig. 6). Die Übereinstimmung zwischen der DFM-Methode und der Abluftmessung war auf der ARA Hofen höher als auf der ARA Werdhölzli. Die gute Übereinstimmung auf der ARA Hofen lässt sich auf die hohe Haubenbelegung und die entsprechende Beprobung aller Belebtschlammstrassen mit der Abluftmessung zurückführen (vgl. Tab. 2). Dies war am Probenahmetag relevant, da sich die Emissionen der verschiedenen Strassen auf der ARA Hofen stark unterschieden (Strasse 1 > Strasse 3 > Strasse 2), was sich sowohl in der DFM-Methode (Fig. 4) als auch der Abluftmessung deutlich zeigte (Fig. 7). Dementsprechend ist eine gute Abdeckung der biologischen Reinigung mit Hauben essenziell im Falle der Abluftmessung.

Einfluss der Art der Luftmengenbestimmung

Der Vergleich der Varianten der Luftmengenbestimmung bei der Abluftmessung ergab in beiden Messkampagnen, dass Luftdurchflussmessungen auf den Hauben am besten mit der DFM-Methode übereinstimmen (Fig. 6). Dies hängt wahrscheinlich mit der teilweise ausgeprägten Variabilität der Luftmengen und der Abluftkonzentrationen innerhalb von Belüftungsfeldern zusammen. Die Luftmenge und die Lachgaskonzentration sind aufgrund von Verdünnungseffekten negativ korreliert. Entsprechend ist es essenziell, beide Grössen für den Probe­nahmestandort genau zu bestimmen. Mit der Alterung der Belüftermembranen nimmt die Inhomogenität der Luftmengen in den Belüftungsfeldern zu. Im Falle von Belüftungssystemen mit Kollektoren kann sich der Effekt bei verschiedenen Schieberstellungen und zwischen verschiedenen Strassen weiter verstärken. Insgesamt führt dies zu grösserer Messunsicherheit bei der Bestimmung der Luftmengen pro Haube anhand von Gesamtluftmengen. Daher sollten bei Abluftmengenmessung pro Zone Luftmengenmessungen auf den Hauben eingesetzt werden.

Einfluss von unbelĂĽfteten Zonen

Insgesamt waren die Emissionen aus der Abluftmessung in allen Szenarien tiefer als die mithilfe der DFM-Methode ermittelten. Ursächlich hierfür könnten auch Emissionen aus unbelüfteten Anlagenteilen wie anoxische Zonen oder Nachklärbecken sein, die mit den Haubenmessungen nicht erfasst wurden. Dies stimmt gut mit Studien überein, die von bis zu 20% Emissionen aus unbelüfteten Zonen ausgehen [9]. Prinzipiell wäre eine Erhebung der Emissionen mit der Abluftmessung auch für unbelüftete Zonen möglich. Hierzu müsste jedoch das Messkonzept etwas angepasst werden. Um die Emissionen aus unbelüfteten Prozessen zu bestimmen, könnte eine definierte Menge Spülgas (Druckluft) in die Hauben gegeben werden. Allerdings zeigt der Vergleich deutlich, dass der Grossteil der Emissionen mit der Abluftmessung in der verwendeten Konfiguration erfasst werden kann.

Zeitliche Variabilität

Die zeitliche Variabilität der Emissionen auf den beiden ARA war unterschiedlich gut reproduzierbar mit den beiden Messmethoden. Auf der ARA Hofen konnte eine sehr gute Übereinstimmung der Messresultate beobachtet werden. Die Emissionen im Szenario «Abluft: Haube» lagen mit Ausnahme eines Flugs im Bereich der Unsicherheit der DFM-Methode (Fig. 8).

Bei der ARA Werdhölzli gab es grössere Differenzen. Während der Flüge 1 bis 4 wurden die Emissionen mit der Abluftmessung unterschätzt. Mit der DFM-­Methode wurden die höchsten Emissionen im Westen der biologischen Reinigung beobachtet (Fig. 5). Möglicherweise stammte ein Grossteil dieser Emissionen aus den südlicheren Strassen, die mit der Abluftmessung nicht beprobt wurden. Bei den Flügen 5 und 6 wurden die Emissionen mit der DFM-Methode tiefer eingeschätzt, was teilweise mit der ungünstigen Flugroute zusammenhängen könnte.

Eignung der verschiedenen Methoden

Der Methodenvergleich zeigt, dass die DFM-Methode sehr gut geeignet ist, um die Ergebnisse von Punktmessverfahren zu validieren. Für Langzeitmessungen ist die DFM-Methode jedoch ungeeignet, da gute Windbedingungen und die Präsenz von geschultem Personal erforderlich sind. Ausserdem sind die täglichen und jährlichen Fluktuationen der Lachgasemissionen zu gross, um sie mit einer diskontinuierlichen Messmethode repräsentativ zu erfassen.

Bei den Punktmessverfahren sollte nach Möglichkeit jede Strasse beprobt werden, da teilweise grosse Unterschiede zwischen den Strassen bestehen (Fig. 7). Daher ist die Abluftmessung auf mittleren bis grösseren ARA vorteilhaft, da der Wartungsaufwand von Hauben deutlich geringer ist als bei Flüssigsensoren. Da Abluftmesskampagnen tendenziell mit grösseren Investitionskosten als Flüssigmessungen verbunden sind, kann es bei kleineren ARA sinnvoll sein, Flüssigmessungen zu priorisieren. In jedem Fall ist jedoch eine gute Quantifizierung der lokalen Luftmengen essenziell, um eine genaue Abschätzung der Emissionen zu erzielen.

Schlussfolgerung

Die DFM-Methode ermöglicht eine genaue Bestimmung der momentanen Gesamtemissionen einer ARA. Die damit bestimmten Emissionen liegen in der gleichen Grössenordnung wie diejenigen, die bei der Abluftmessung gefunden werden. Bei optimaler Abdeckung der Biologie einer ARA mit Hauben für die Abluftmessung (wie im Falle der ARA Hofen: Abdeckung aller Strassen und Luftmengenmessung auf der Haube) lagen die Unterschiede der berechneten Emissionen innerhalb der Messunsicherheiten der Methoden. Zudem konnte mit beiden Methoden die gleiche Emissionsdynamik im Tagesverlauf beobachtet werden. Dieser Methodenvergleich belegt die Robustheit der einzelnen Methoden.

Aufgrund der starken Variabilität der Emissionen im Jahresverlauf sind kontinuierliche Punktmessverfahren jedoch unumgänglich, um Emissionen repräsentativ zu bestimmen. Bei Punktmessverfahren ist die Beprobung aller Strassen erforderlich, falls Unterschiede zwischen Strassen erwartet werden. Zudem ist eine genaue Bestimmung der Luftmengen an den Probenahmestellen notwendig. Im Idealfall geschieht die Luftmengenmessung direkt am Probenahmepunkt, da die Luftmenge einen direkten Einfluss auf die gemessene N2O-Konzentration hat. Die DFM-Methode eignet sich gut für die Überprüfung von Abluftmesskonzepten auf biologischen Reinigungsstufen.

 

Bibliographie

[1] Probst, M.; BĂĽtzer, S. (2024): Treibhausgas-Emissionen auf ARA. Aqua & Gas 2/24: 54-61

[2] Gruber, W. et al. (2021): Elaboration of a data basis on greenhouse gas emissions from wastewater management – Final report N2OklimARA. Eawag, Dübendorf

[3] Gruber, W. et al. (2022): Lachgasemissionen aus ARA. Aqua & Gas 1/22: 14–22

[4] Marques, R.; Oehmen, A.; Pijuan, M. (2014): Novel microelectrode-based online system for monitoring N2O gas emissions during wastewater treatment. Environmental Science & Technology 48(21): 12816-12823

[5] Gruber, W. et al. (2022): Abluftmessungen in der biologischen Abwasserreinigung. Aqua & Gas 1/22: 24–25

[6] Gruber, W. et al. (2020): N2O emission in full-scale wastewater treatment: Proposing a refined monitoring strategy. Science of The Total Environment 699: 134157

[7] Ledermann, L. (2022): Quantification of N2O emissions from wastewater treatment plants. Department of Environmental Engineering, Technical University of Denmark

[8] Braun, D. et al. (2022): Dynamische Regelung der ARA Hofen. Infrawatt-Innovationspreis für mehr Leistung und weniger Emissionen. Aqua & Gas 1/2022: 26–31

[9] Chen, X. et al. (2019): Assessment of Full-Scale N2O Emission Characteristics and Testing of Control Concepts in an Activated Sludge Wastewater Treatment Plant with Alternating Aerobic and Anoxic Phases. Environmental Science & Technology 53(21): 12485–12494

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Kommentare (1)

Fritz Curtius am 02.04 2024 um 16:22

"Experten Bericht"

Vielen Dank !! ihren „Experten Bericht“ habe ich mit dem Vermerk über die größten N2O Immissionen in der Landwirtschaft für unsere Projekt über 82.000.000 t Gärreste aus Biogasanlagen mit 2,7 kg NH3 / t verwendet und weitergeleitet. Nach dem Bericht geht es nicht mehr um die Beseitigung der N2O Immission, sondern um die Kalkulation der Folgeschäden durch N2O und CO2 eq , wenn die Beseitigung der Immission von bestimmten Gruppen verhindert wird. Also vielen Dank für Ihre Arrbeiten und die Berichte! EMPA, EAWAG, ETHZ ... wir werden die Demontage vorschlagen, um online die Immission zu verhindern und die Emissionsgase zu speichern und zu analysieren.

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