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En 2021, une publication d'un groupe de recherche au Canada a suscité l'inquiétude des spécialistes de l'environnement et des autorités [1]: Il a été constaté que les additifs ajoutés au matériau lors de la fabrication des pneus de véhicules pouvaient entraîner la mort de poissons. Les additifs se détachent des particules de l'usure des pneus et se retrouvent dans les eaux de chaussée. Ils sont ainsi rejetés dans l'environnement aquatique. L'étude canadienne s'est surtout intéressée à l'additif antioxydant 6-PPD, qui s'oxyde dans l'environnement en 6-PPD-quinone (6PPDq). L'espèce de saumon argenté originaire du Pacifique et frayant au Canada est extrêmement sensible au 6PPDq, ce qui entraîne la mort des saumons.
Des questions se sont alors posées: les additifs pour pneus sont-ils également présents dans les eaux suisses? Et si oui, ont-ils un effet négatif sur la population de poissons? Après tout, la truite locale, tout comme le saumon, fait partie de la famille des salmonidés. Avec cette étude, l'équipe d'auteurs souhaite contribuer à la compréhension de la dynamique d'introduction et de la diffusion des additifs pour pneus. Sur cette base, il sera possible de montrer ultérieurement s'il existe une menace pour la faune et la flore indigènes.
L'abrasion des pneus est produite en grande quantité sur les routes nationales et cantonales [2]. Dans cette étude, l'accent a été mis d'une part sur les système d'évacuation et de traitement des eaux de chaussée (SETEC), qui collectent et traitent les eaux usées des routes [3]. Le but de ces installations est en premier lieu de retenir la charge particulaire des eaux usées routières. Il s'agit ici de montrer dans quelle mesure cela est également possible pour les substances dissoutes. D'autre part, seuls quelques tronçons routiers ont été équipés de SETEC modernes. C'est pourquoi l'étude a également porté sur des eaux dans lesquelles ne parviennent que des eaux de chaussée traitées de manière rudimentaire (par exemple des bassins de séparation huile-eau).
De nombreuses études ont déjà été publiées sur ce sujet [4-6]. Il s'avère qu'outre le 6PPDq, l'accélérateur de vulcanisation 1,3-diphénylguanidine (1,3DPG) ainsi que l'auxiliaire de réticulation hexaméthoxyméthylmélamine (HMMM) sont également cités [7]. Dans cette étude, d'autres substances ont été mesurées, comme le 2-méthylmercaptobenzothiazole ou le benzimidazole. En raison du faible nombre d'autres résultats, le présent article se concentre sur les trois premières substances mentionnées.
La stabilité des substances a été testée dans une expérience de laboratoire. Pour ce faire, la teneur d'échantillons réels (entrée et sortie du SETEC) a été déterminée (jour 0), puis stockés pendant cinq semaines dans différentes conditions: au congélateur (-20 °C), au réfrigérateur (4 °C) et à température ambiante.
Dans la première étude, les analyses ont été effectuées directement sur un grand SETEC moderne. Le SETEC de Rubigen a été construit en 2019 et est équipé de filtres à sable (fig. 1). Des échantillons d'entrée et de sortie ont été analysés. Comme la grande installation comprend de nombreuses stations de pompage et systèmes d'entrée, la décision a été prise de procéder à un échantillonnage proportionnel au débit en raison de la dynamique énormément élevée et des grandes masses d'eau. Les échantillonneurs réfrigérés ont prélevé une partie aliquote de l'entrée et de la sortie tous les 100 m3 et ont réalisé un nouvel échantillon tous les 500 m3.
Dans ce système, la sortie d'un SETEC moderne a été étudié, ainsi que le cours d'eau dans lequel les eaux de chaussée épurées sont déversées.
Le SETEC des Champs-de-Boujean près de Bienne a été construit en 2017 et est équipé d'un filtre à sable. Un échantillonnage proportionnel au débit a été effectué à la sortie du SETEC (aliquot tous les 50 m3, un échantillon contenait 1600 m3). Dans le cours d'eau, des échantillons mixtes proportionnels au temps de 3 heures ont été capturés pendant plusieurs épisodes pluvieux à l'aide d'un échantillonneur refroidi.
Dans le bassin versant de la station de mesure NAWA de l'Urtenen, Kernenried BE, se trouve la route nationale N1 entre Kirchberg et Schönbühl. Les eaux de chaussée ne passent pas encore par un SETEC et ne parviennent dans l'Urtene qu'après un traitement rudimentaire. La station de prélèvement est équipée d'un échantillonneur réfrigéré, des échantillons mixtes de 3,5 jours sont produits proportionnellement au temps. Afin de pouvoir mettre en évidence une dynamique temporelle plus détaillée, deux événements pluvieux ont été dissous en échantillons composites de 3 heures à l'aide d'un deuxième échantillonneur (aliquot toutes les 15 min). Les échantillons composites de 3,5 jours ont été analysés en parallèle.
Alors que le HMMM et le 6PPDq sont restés stables dans toutes les conditions testées (non stériles), le 1,3DPG n'a plus été détecté à température ambiante (22 °C) dans la matrice d'entrée après 7 jours, ni dans la matrice de sortie après 14 jours. Lors d'un stockage au réfrigérateur, le 1,3DPG n'était plus détectable qu'à moitié dans la matrice d'alimentation après 23 jours, tandis que la substance restait stable pendant 35 jours dans la matrice d'évacuation. Cela indique une faible stabilité du 1,3DPG dans la matrice des eaux usées du SETEC.
Il n'est pas facile de représenter les concentrations provenant d'un SETEC, car les installations sont constituées de longues conduites d'alimentation avec plusieurs bassins de pompage le long de la chaussée. En cas de pluie, une grande quantité d'eaux de chaussée se déverse en peu de temps dans ce système et est pompée vers le SETEC. Les échantillons ont été prélevés à l'entrée du bassin principal du SETEC Rubigen. Dans la figure 2, les concentrations des échantillons proportionnels au débit sont reportées de manière cumulative, la dynamique élevée est visible dans la courte succession des échantillons. Pendant les deux campagnes du 30 mars et du 7 avril 2023, plusieurs épisodes pluvieux faibles à intenses ont été enregistrés au-dessus de l'autoroute (barres bleues). Dès le premier échantillon, tous les additifs étudiés sont détectés dans le flux entrant. Le HMMM et le 1,3DPG atteignent des concentrations de 4 et 5 µg/l, le 6PPDq nettement moins avec 0,2 µg/l (axe de concentration propre). On peut en déduire les flux suivants sur l'ensemble de la période de mesure du 29 mars au 12 avril 2023 dans l'affluent: HMMM: 39,9 g; 1,3DPG: 36,5 g; 6PPDq: 2,2 g. Dans la partie inférieure du graphique, le flux entrant est comparé au flux sortant de la SABA. La dynamique temporelle est décalée par le volume du SETEC. Il est facile de constater qu'en sortie, c'est principalement l'HMMM qui est détecté, les concentrations de 1,3DPG et de 6PPDq étant nettement réduites. Les flux calculés pour l'effluent sont les suivants: HMMM: 35,7 g (réduction: 10%); 1,3DPG: 5,8 g (réduction: 84%) ; 6PPDq: 0,7 g (réduction: 68%)
La diminution de 1,3DPG peut indiquer une rétention dans le SETEC, mais la faible stabilité ou une combinaison peut également être à l'origine de cette réduction. En revanche, la 6PPDq est stable, mais montre une nette rétention par le filtre à sable.
Cette étude a examiné l'influence directe sur le cours d'eau en été 2023. La figure 3 représente les concentrations dans la Leugene, un petit cours d'eau dans lequel se déverse le SETEC des Champs-de-Boujean près de Bienne. Un premier événement pluvieux important est suivi de deux événements plus petits. Dans le cours d'eau, les concentrations de 1,3DPG et de HMMM augmentent rapidement et dépassent 1 µg/l dans les échantillons mixtes proportionnels au temps sur 3 heures. Une dynamique initiale plus rapide pour le 1,3DPG, également observée dans l'étude 1, se confirme. Cependant, les concentrations de 1,3DPG commencent à baisser plus rapidement, tandis que celles de HMMM augmentent plus longtemps et finissent par dépasser celles de 1,3DPG. Durant la campagne, le maximum n'a pas encore été atteint pour l'HMMM. En raison de la faible capacité de rétention du filtre à sable, il est possible que la concentration de HMMM augmente encore. Les concentrations de 6PPDq sont visibles sur un axe séparé et sont nettement plus faibles, la concentration maximale dans un échantillon composite de 3 heures est de 0,04 µg/l. La dynamique est similaire à celle du 1,3DPG.
De plus, dans cette étude, des mesures ont également été effectuées directement dans l'écoulement du SETEC. Cependant, il s'agissait à nouveau d'échantillons proportionnels au débit en raison de la dynamique imprévisible de la rivière. Les concentrations étaient comprises entre 1,1 et 2,6 µg/l ou 18,0 g de charge pour le HMMM, entre 0,4 et 0,5 µg/l ou 6,0 g de charge pour le 1,3DPG et jusqu'à 0,3 µg/l ou 0,1 g de charge pour le 6PPDq.
Ce système considère un cours d'eau qui est indirectement en contact avec des eaux de chaussée. Les eaux de chaussée ne sont alors pas traitées par le SETEC. L'Urtenen a d'abord été mesuré sur une période de 6 mois sous forme d'échantillons composites de 3,5 jours pour les additifs des pneus. La série de données est présentée à la figure 4A. L'HMMM et le 1,3DPG sont détectables dans l'Urtenen pendant toute la période avec des concentrations comprises entre 0,03 et 0,54 µg/l et 0,03 et 0,45 µg/l respectivement. Il apparaît clairement que les concentrations des deux additifs sont en corrélation avec la pluie et le débit. Le 6PPDq n'est détecté qu'immédiatement après des épisodes pluvieux dépassant la limite de quantification (0,01 µg/l) jusqu'à près de 0,03 µg/l. On remarque également dans cette étude que le HMMM et le 1,3DPG n'apparaissent pas avec la même dynamique. Aucune tendance claire ne se dégage. Il n'est pas exclu que, pour les échantillons composites de 3,5 jours, la stabilité plus faible du 1,3DPG influence les résultats.
C'est pourquoi une autre campagne a été répétée l'hiver suivant à des températures basses afin de minimiser l'influence de la stabilité. Des échantillons mixtes de 3 heures ont alors été prélevés sur trois jours afin de mieux suivre la dynamique exacte dans le cours d'eau (fig. 4B). Il y a même eu deux épisodes pluvieux consécutifs pendant la campagne de trois jours, les deux entraînant des pics de concentration significatifs qui reviennent rapidement à leur niveau d'origine. Cela peut être une conséquence du rejet sans SETEC. Il ressort des données que le 1,3DPG est toujours plus concentré que le HMMM. Par rapport à l'échantillon composite de 3,5 jours, le pic de concentration pendant un événement est cinq fois plus élevé (les concentrations des échantillons composites de 3,5 jours sont indiquées en pointillés) et atteint jusqu'à 1,2 µg/l pour le 1,3DPG et jusqu'à 0,6 µg/l pour les HMMM. Avec jusqu'à 0,04 µg/l, les pics de concentration pour le 6PPDq sont nettement plus bas.
Avec les eaux de chaussée, les additifs HMMM, 1,3DPG et 6PPDq parviennent dans les eaux de surface avec l'abrasion des pneus. Si les eaux de chaussée sont traitées dans un SETEC avec filtre à sable, on obtient des réductions allant jusqu'à 84% et 68% dans le cas du 1,3DPG et du 6PPDq. Le HMMM peut à peine être retenu (10%) par le filtre à sable.
Dans les cours d'eau dans lesquels sont déversées les eaux de chaussée, on mesure après la pluie des pics de pollution de l'ordre du µg/l pour le HMMM et le 1,3DPG. En revanche, la concentration de 6PPDq est généralement d'un ordre de grandeur inférieur et atteint au maximum 0,05 µg/l dans les études. Ce chiffre est nettement inférieur à celui de l'étude mentionnée plus haut (concentration: 0,3-19 µg/l). Les concentrations mesurées ici sont en outre inférieures à la concentration létale médiane (CL50) de 0,8 µg/l déterminée dans l'étude canadienne pour le saumon argenté. A la CL50, 50% de la population meurt. Jusqu'à présent, le Centre Ecotox n'a pas pu déduire de critères de qualité écotoxicologique, car les données toxicologiques sont généralement trop peu nombreuses. Une évaluation écotoxicologique de nos résultats n'est donc pas possible pour le moment. Il existe toutefois des indices d'effets [8].
La faiblesse des données écotoxicologiques s'applique également au 1,3DPG et au HMMM, ce qui explique l'absence d'interprétation définitive des résultats pour ces substances. Mais comme les additifs pour pneus sont présents dans les eaux à des concentrations significatives sur l'ensemble du territoire, il est nécessaire d'agir. Ceci également dans la perspective de changements possibles dans le trafic routier: les véhicules devraient à l'avenir devenir plus lourds et les pneus plus grands, ce qui devrait à son tour entraîner une plus grande usure des pneus.
[1] Tian, Z. et al. (2021): A ubiquitous tire rubber derived chemical induces acute mortality in coho salmon. Science 371: 185–189
[2] Sieber, R. et al. (2020): Dynamic probabilistic material flow analysis of rubber release from tires into the environment. Environmental Pollution 258: 113573. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2019.113573
[3] Steiner, M. et al. (2021): Dokumentation Strassenabwasser Behandlungsverfahren – Stand der Technik. Astra 88002 Ausgabe 2021, V2.00
[4] Foscari, A. et al. (2024): Leaching of tire particles and simultaneous biodegradation of leachables. Water Research 253: 121322
[5] Brinkmann, M. et al. (2022): Acute Toxicity of the Tire Rubber-Derived Chemical 6PPD-quinone to Four Fishes of Commercial, Cultural, and Ecological Importance. Environmental Science & Technology Letters 9(4): 333–338
[6] Masset, T. et al. (2022): Bioaccessibility of Organic Compounds Associated with Tire Particles Using a Fish In Vitro Digestive Model: Solubilization Kinetics and Effects of Food Coingestion. Environmental Science & Technology 56(22): 15607–15616
[7] Seiwert, B. et al. (2020): Source-related smart suspect screening in the aqueous environment: search for tire-derived persistent and mobile trace organic contaminants in surface waters. Anal. Bioanal. Chem. 412(20): 4909–4919
[8] Bergmann, A.J. et al. (2024): Estrogenic, Genotoxic, and Antibacterial Effects of Chemicals from Cryogenically Milled Tire Tread. Environmental Toxicology and Chemistry 43(9): 1962–1972
Â
Nous remercions Heinz Singer, Eawag, pour les échanges sur la méthode analytique. Un grand merci à Irene Wittmer, AWA Berne, pour ses remarques utiles sur le script, ainsi qu'à Etienne Vermeirssen pour les discussions à ce sujet. Nous remercions l'équipe LC-MS du GBL, Daniel Schlüssel, Christine Gauch, Noëmi Jossen, Sophie Schnurr et Linda Ryter pour la réalisation des analyses. Merci également à Bernhard Stettler et Simon Jaun pour la mise à disposition rapide des données sur les précipitations. Tous les graphiques ont été réalisés par Anne Niggli.
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