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![Fig. 2 L'échantillonnage à haute résolution temporelle (échantillons de 3 minutes) montre des variations de concentration de courte durée pour deux substances issues des eaux usées domestiques, le paracétamol et le métoprolol (médicaments), ainsi que pour deux substances issues du ruissellement de surface, la 1-3-diphénylguanidine (additif pour pneus) et le mécoprop (pesticide), pendant une heure chacune. Les courbes de concentration des échantillons ont été confirmées par des échantillons composites de 3 minutes prélevés en parallèle [5].](/media/2137242/ag2026-03-fa-ort_0006_ort_fig02.jpg?width=760&height=440&bgcolor=e8e8e8 "Fig. 2 L'échantillonnage à haute résolution temporelle (échantillons de 3 minutes) montre des variations de concentration de courte durée pour deux substances issues des eaux usées domestiques, le paracétamol et le métoprolol (médicaments), ainsi que pour deux substances issues du ruissellement de surface, la 1-3-diphénylguanidine (additif pour pneus) et le mécoprop (pesticide), pendant une heure chacune. Les courbes de concentration des échantillons ont été confirmées par des échantillons composites de 3 minutes prélevés en parallèle [5].")
Dans les zones urbaines, de nombreuses substances organiques sont utilisées dans différentes applications. Cependant, nombre de ces substances ne restent pas dans leur domaine d'application, mais parviennent dans les eaux usées par différentes voies (p. ex. chasse d'eau, lave-vaisselle, douche) sous forme de micropolluants (MP) ou sont emportées par le ruissellement de surface (pesticides, routes). Dans les stations d'épuration des eaux usées (STEP), ces substances peuvent être en grande partie éliminées par l'étape d'épuration élargie, à l'aide de l'ozonation ou du charbon actif [1].
Dans les systèmes d'eaux mixtes, des émissions supplémentaires de MP se produisent via les déversoirs d'eaux mixtes (DEM), qui déversent les eaux usées domestiques et le ruissellement de surface non épurés dans les eaux (Fig. 1). Les DEM se déclenchent pendant les épisodes pluvieux, lorsque la capacité hydraulique des égouts, de la STEP ou des deux systèmes est dépassée en raison de l'augmentation du débit de surface. En Suisse, environ 57% des systèmes d'assainissement sont conçus comme des systèmes mixtes et 43% comme des systèmes séparatifs. Dans le système séparatif, les eaux usées et le ruissellement de surface sont collectés dans deux réseaux d'égouts distincts. Les eaux usées sont acheminées vers la STEP, tandis que le ruissellement de surface ne passe pas par la STEP, mais est directement déversé dans un cours d'eau. On estime à 42'000 le nombre total de points de rejet des systèmes mixtes et séparatifs dans les eaux de surface [2].
Des études antérieures ont mis en évidence des concentrations pertinentes de MP organiques dans les DEM [3, 4]. La plupart de ces études se basent sur des concentrations moyennes sur l'ensemble de l'événement de décharge - également souvent désignées en allemand par Event Mean Concentrations (EMC). Ainsi, l'évolution temporelle des concentrations pendant une DEM reste inconnue. Une compréhension détaillée de cette dynamique temporelle est pourtant cruciale pour les processus suivants :
Dans le cadre du projet mikroMISCH (Eawag, OFEV), les DEM ont donc été étudiés sur deux sites: dans un petit bassin versant (BV) de 2700 habitants et dans un grand BV de 159'000 habitants. Les DEM ont été échantillonnés à haute résolution temporelle et analysés pour environ 60 MP organiques dissous.
Pour choisir une stratégie d'échantillonnage appropriée, la dynamique de concentration à court terme du paramètre à mesurer doit être connue. Comme cela n'était pas connu jusqu'à présent pour le MP à DEM, des échantillons ont été prélevés pendant une heure à des intervalles de 3 minutes sur les deux sites et analysés pour 45 substances [5]. Les résultats montrent parfois de fortes variations de concentration à court terme, influencées par la source de la substance et la taille du BV (Fig. 2).
Les substances issues des eaux usées domestiques, comme les médicaments, présentent une dynamique plus forte que celles issues du ruissellement de surface. Cela s'explique par les différentes voies d'apport: Les médicaments pénètrent dans les égouts via l'urine et les matières fécales par les chasses d'eau, ce qui entraîne de brefs pics de concentration. En revanche, les eaux pluviales lavent les substances des surfaces, ce qui entraîne des évolutions de concentration plus régulières que par les chasses d'eau. En outre, une dynamique plus prononcée a été constatée dans le petit BV que dans le grand. Cela s'explique par le temps d'écoulement plus court dans le canal ainsi que par le nombre plus faible de sources ponctuelles, en particulier pour les médicaments.
Comme des variations de concentration jusqu'à 10 fois supérieures ont déjà été observées en l'espace de 3 minutes, il est recommandé d'utiliser un intervalle d'échantillonnage de 3 minutes maximum pour minimiser les incertitudes relatives à la concentration en MP. Même lors de la formation d'échantillons composites, par exemple pour la détermination de l'EMC, l'intervalle de prélèvement des sous-échantillons ne devrait pas être plus long.
Au total, 24 événements de décharge dans les 2 BV ont été échantillonnés avec des échantillons composites de 10 minutes, composés de 5 échantillons individuels avec des intervalles de 2 minutes, qui ont été analysés pour 64 substances. Les séries temporelles collectées ont été utilisées pour déterminer des dynamiques spécifiques aux sources [6]. L'identification d'une dynamique spécifique à la source permettrait la surveillance à l'aide de substances de substitution ou de signaux proxy de capteurs; elle faciliterait également la modélisation et le développement de mesures de réduction. En outre, les substances dont l'origine est encore inconnue pourraient éventuellement être attribuées à une source.
Les substances ont été regroupées selon leur source: La source "Indoor" comprend les substances issues des eaux usées domestiques. Dans le ruissellement de surface, une distinction est faite entre le groupe "Route", qui comprend les substances d'usure des pneus, et le groupe "Pesticides", qui contient à la fois des produits phytosanitaires et des biocides. Les résultats de la Figure 3 montrent que les substances Route dans les deux BV ainsi que Indoor dans le grand BV présentent un comportement cohérent spécifique à la source. En revanche, les substances Indoor dans le petit BV et les Pesticides ne présentent pas une dynamique uniforme. La différence concernant les substances Indoor dans les deux BV s'explique par le nombre d'habitants et le temps d'écoulement, le petit BV avec moins d'habitants et des temps d'écoulement courts présentant des variations plus importantes dans la dynamique de concentration.
En outre, les dynamiques des substances provenant des différentes sources ont été comparées à des paramètres faciles à mesurer tels que le débit, le carbone organique dissous (Dissolved Organic Carbon, DOC) et l'ammonium afin d'examiner leur potentiel en tant que signaux proxy (Fig. 4). Les substances Indoor dans le grand BV présentent une corrélation négative avec le débit et une corrélation positive avec le DOC et l'ammonium, ce qui permet une surveillance et une modélisation en ligne. Pour les autres sources, aucun signal proxy approprié n'a pu être identifié - cela vaut également pour les substances indoor dans le petit bassin versant.
Dans l'ensemble, la grande diversité des dynamiques temporelles de différentes substances complique la surveillance, car il n'est pas possible d'utiliser des signaux proxy ou des substances de substitution faciles à mesurer, ainsi que l'identification de mesures de réduction appropriées. Ce n'est que pour les substances Indoor dans les BV de grande taille qu'il est possible d'estimer les concentrations par le biais de la dilution.
Dans une étape suivante, une analyse non ciblée a été réalisée pour quelques événements sélectionnés. Pour ce faire, toutes les masses détectées par le spectromètre de masse à haute résolution ont été considérées sur la durée d'un événement - sans connaître les substances spécifiques, mais avec des informations sur la manière dont leurs concentrations évoluent dans le temps (voir encadré "Analyse non ciblée"). Ces séries temporelles ont ensuite été comparées aux séries temporelles de substances connues Indoor et Route, car celles-ci présentaient des dynamiques spécifiques à la source. Plus de 3000 substances dont la dynamique correspond à celle des substances Indoor ont été détectées, ainsi que 150 substances au comportement similaire à celui des substances Route (Fig. 5). Ces dernières ne proviennent pas nécessairement des routes, mais peuvent également représenter d'autres sources à transport limité dans l'écoulement de surface.
Conclusion: les listes de substances classiques, qui contiennent souvent entre 10 et 100 substances, sous-estiment fortement le nombre réel de substances dans les DEM. Les eaux usées domestiques, en particulier, contribuent de manière significative à la pollution par les substances, malgré la dilution par le ruissellement de surface. En outre, les concentrations élevées de substances Route pendant plusieurs heures indiquent l'existence d'un dépôt important dans le BV, sans que l'on sache actuellement où il se trouve exactement (revêtement routier, accotement ou réseau de drainage). En raison des valeurs élevées mesurées en continu, on suppose que la source se trouve dans la route elle-même, car les particules y sont fixées et ne sont pas emportées par la pluie.
Sur la base des concentrations mesurées, le risque écotoxicologique a été étudié avec une haute résolution temporelle [7]. Pour l'évaluation des risques, on a fait appel à des critères de qualité aigus (CQA) et, conformément au concept d'additivité des concentrations, on a calculé pour chaque échantillon le quotient de risque total (RQtot) comme somme des quotients de risque individuels (RQsub) [8, 9] (voir encadré "Evaluation des risques liés aux substances"). Ceci a été effectué pour trois listes de substances: (1) 20 substances de l'ordonnance suisse sur la protection des eaux (OEaux), (2) 49 substances fréquemment détectées dans les études DEM, (3) 198 substances pour lesquelles il existe un CQA et qui étaient quantifiables avec notre méthode analytique. Les deux premières listes ont été évaluées pour tous les événements, la troisième pour quatre événements sélectionnés. De plus, l'effet de la résolution temporelle a été étudié en comparant les valeurs maximales de RQtot d'un événement à une résolution de 10 minutes (basée sur des échantillons de 5 × 2 minutes) avec les EMC.
Le risque aigu de toxicité mixte présente de fortes variations temporelles pendant les DEM. La Figure 6 présente un exemple de RQtot sur un événement DEM dans le délestage dans le petit BV. Si l'on considère tous les événements, on constate que le risque total varie fortement et qu'il n'existe pas de fenêtre temporelle où le risque est généralement plus élevé que dans le reste de l'événement. Le RQtot déterminé dans la décharge est souvent supérieur à 1 pendant une grande partie de la durée de l'événement, ce qui nécessite une dilution dans le milieu récepteur afin d'exclure tout impact négatif sur l'écosystème aquatique.
Si l'on considère les substances présentant le risque le plus élevé, on constate qu'il n'y a que peu de substances ayant un RQsub supérieur à 0,1 (Fig. 7). Cela signifie que le risque global n'est dominé que par quelques substances. Cependant, parmi les 20 substances ayant le RQsub le plus élevé, on trouve des substances provenant des trois sources: indoor, route et pesticides. Par conséquent, aucune source ne peut être priorisée, et les eaux usées domestiques ainsi que le ruissellement de surface contribuent de manière significative au risque global. De plus, le risque lié aux médicaments ainsi qu'aux eaux de ruissellement des routes est sous-estimé, car le nombre de CQA disponibles est nettement inférieur à celui des pesticides, et de nombreuses substances détectées ne peuvent donc pas être évaluées en termes de risque écotoxicologique. Pour les médicaments, il n'existe pas de CQA pour environ un tiers des substances détectées; pour les substances issues de l'usure des pneus dans les eaux usées routières, un CQA n'est disponible que pour les 1,3-diphénylguanidines. Sur les 20 substances présentant le risque le plus élevé dans les DEM, moins de la moitié sont couvertes par l'OEaux suisse. De plus, environ un quart des substances n'ont été détectées qu'avec la liste détaillée (198 substances), alors que nombre d'entre elles sont déjà surveillées dans le cadre de l'Observation nationale de la qualité des eaux de surface (NAWA).
L'effluent des DEM est rejeté dans les eaux de surface, souvent des rivières, où il subit une dilution. Afin d'estimer le risque écotoxicologique dans le cours d'eau, les valeurs RQtot ont été calculées pour quatre scénarios de dilution différents: d'une part pour le cours d'eau réel à la Place de mesure, d'autre part pour un petit, moyen et grand cours d'eau suisse hypothétique (Fig. 8). Dans les deux BV, la médiane est inférieure à 1 pour tous les scénarios. Dans le petit BV, le cours d'eau réel présente un dépassement de 1 dans quatre échantillons mixtes de 10 minutes, atteint lors d'un événement au printemps en raison de fortes concentrations du pesticide thiaclopride.
Les résultats montrent que la dilution dans le cours d'eau récepteur est suffisante dans la plupart des cas pour abaisser les valeurs RQtot à moins de 1 pour les DEM et les substances sélectionnées étudiées. Cela suppose toutefois que le tronçon de cours d'eau considéré ne soit pas déjà pollué en amont. De plus, l'additivité des concentrations surestime généralement la toxicité des mélanges lorsque toutes les substances n'ont pas les mêmes mécanismes d'action. Les dépassements de courte durée dans le petit BV indiquent également que la période d'étude et le choix des substances peuvent influencer considérablement le résultat de l'évaluation des risques.
Les résultats montrent (1) des dynamiques fortes et très variées des MP organiques dissous pendant la DEM, (2) un grand nombre de substances encore inconnues ainsi que (3) un risque accru pendant plusieurs heures dû aux substances provenant des eaux usées domestiques et du ruissellement de surface. Ces facteurs représentent un grand défi pour le développement de mesures de réduction efficaces. Comme il n'existe pas de fenêtre temporelle unique, idéalement courte, avec des concentrations élevées de MP, une rétention partielle ne peut pas empêcher complètement le risque. Mais cela signifie aussi que chaque volume retenu contribue à la réduction du risque, indépendamment du moment où l'événement se produit. Les solutions déjà utilisées pour d'autres polluants peuvent également entraîner une réduction partielle des risques pour les MP dissous: (1) utilisation optimale du volume de rétention disponible dans le canal et la STEP grâce à un contrôle en temps réel et à une gestion intégrale, sachant que le moment de la rétention pendant un DEM n'est pas facile à déterminer pour les MP dissous et ne joue donc pas un rôle prioritaire, (2) rétention accrue du ruissellement de surface dans le BV grâce au concept de ville-éponge, sachant toutefois qu'il faut tenir compte du problème de l'infiltration des substances polaires dans les eaux souterraines, et (3) réglementation de l'autorisation de certaines substances à la source, car le risque est dominé par un petit nombre de substances.
Concernant le risque écotoxicologique des MP organiques issus des DEM, il reste de nombreuses questions en suspens qui devront être résolues dans le cadre de recherches futures. Il est actuellement difficile d'évaluer le risque des substances apportées par les DEM dans les eaux en raison du grand nombre de substances inconnues et de l'absence de valeurs CQA pour de nombreux médicaments et substances d'usure des pneus. L'utilisation de méthodes basées sur les effets, telles que les bioessais, en combinaison avec des analyses de suspects et de non-cibles, permettrait d'identifier les substances pertinentes. Par exemple, seules quelques substances sont actuellement analysées de manière ciblée dans les eaux usées routières, bien que des tests en laboratoire aient montré que plus de 140 substances différentes peuvent potentiellement être lessivées à partir de l'abrasion des pneus [10]. Leurs concentrations et les risques qu'elles présentent dans le ruissellement de surface sont encore peu étudiés. L'intensification de la recherche dans ce domaine depuis quelques années fournit des bases importantes à cet égard.
Dans cette étude, l'équipe de chercheurs s'est concentrée sur les MP organiques dissous, les eaux usées mixtes contenant une multitude d'autres polluants, dont l'ammonium, les métaux lourds et les particules. Une évaluation intégrative des risques liés à ces différents polluants est nécessaire afin de développer des mesures de réduction appropriées. Dans ce contexte, il serait également nécessaire de comparer les systèmes mixtes et séparatifs. Actuellement, il est difficile de savoir quels avantages l'emportent sur quel système en termes de réduction des apports de polluants dans un cours d'eau, car les eaux usées brutes et les eaux de ruissellement contiennent toutes deux des polluants qui peuvent nuire aux organismes aquatiques. Dans le système purement séparatif, il n'y a certes pas de MP provenant des eaux usées domestiques, mais à chaque épisode pluvieux, des MP sont déversés dans le cours d'eau par le ruissellement de surface; dans le système mixte, ces MP peuvent être éliminés à la STEP avec la 4e étape lors d'épisodes pluvieux moins importants. Pour ces MP, on peut s'attendre à des dynamiques aussi élevées dans le système séparatif que dans le système unitaire, ce qui devrait être confirmé par d'autres études.
[1] Kienle, C. et al. (2022): Evaluation of a full-scale wastewater treatment plant with ozonation and different post-treatments using a broad range of in vitro and in vivo bioassays. Water Res. 212: p. 118084
[2] VSA and SVKI (2023): Kosten und Leistungen der Abwasserentsorgung.
[3] Mutzner, L. et al. (2022): A decade of monitoring micropollutants in urban wet-weather flows: What did we learn? Water Res. 223: p. 118968
[4] Launay, M.A. et al. (2016): Organic micropollutants discharged by combined sewer overflows – Characterisation of pollutant sources and stormwater-related processes. Water Res. 104: p. 82–92
[5] Furrer, V. et al. (2023): Micropollutant concentration fluctuations in combined sewer overflows require short sampling intervals. Water Research X. 21: p. 100202
[6] Furrer, V. et al. (2025): Source-specific dynamics of organic micropollutants in combined sewer overflows. Water Res. 279: p. 123416
[7] Furrer, V. et al. (2025): Realistic exposure scenarios in combined sewer overflows: how temporal resolution and selection of micropollutants impact risk assessment. Water Res. 278: p. 123318
[8] Loewe, S.; Muischnek, H. (1926): Über Kombinationswirkungen. Archiv für experimentelle Pathologie und Pharmakologie. 114: p. 313–326
[9] Price, P.S.; Han, X. (2011): Maximum cumulative ratio (MCR) as a tool for assessing the value of performing a cumulative risk assessment. Int J Environ Res Public Health. 8(6): p. 2212-25
[10] Muller, K. et al. (2022): Probing the chemical complexity of tires: Identification of potential tire-borne water contaminants with high-resolution mass spectrometry. Sci Total Environ. 802: p. 149799
BV - Bassin versant
CQA - Critères de qualité aigus
DEM - Déversements d'eaux mixtes
DOC - Carbone organique dissous (Dissolved Organic Carbon)
EMC - Event Mean Concentration (concentration moyenne par événement)
MP - Micropolluants
OEaux - Ordonnance sur la protection des eaux
RQsub - Quotient de risque d'une seule substance
RQtotal - Quotient de risque total
STEP - Station d'épuration des eaux usées
L'analyse nontarget est une méthode analytique qui consiste à détecter toutes les substances chimiques mesurables dans un échantillon. Contrairement à l'analyse Target, qui quantifie de manière ciblée des substances connues, on utilise ici la spectrométrie de masse à haute résolution pour examiner des composés inconnus ou inattendus. Une quantification directe n'est certes pas possible, mais il est par exemple possible de comparer les évolutions relatives des concentrations dans le temps ou entre différents sites et d'identifier de manière ciblée les composés suspects dans une prochaine étape.
Limite écotoxicologique aiguë pour une durée d'exposition de 48-72 h d'une substance unique
RQsub = concentrationub/CQAsub
RQtot(t) = Sum(RQsub(t))
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