Plattform für Wasser, Gas und Wärme
Fachartikel
03. Januar 2022

Reduktionsmassnahmen

Lachgasemissionen aus ARA

Lachgas (N₂O) ist ein starkes Treibhausgas und die wichtigste ozonzerstörende Substanz in der Stratosphäre. Auf Abwasserreinigungsanlagen wird N₂O während des biologischen Stickstoff­abbaus gebildet, der somit die grösste Treibhausgasquelle während des Reinigungsprozesses darstellt. Reduktionsmassnahmen sind deshalb von grosser Bedeutung und gemäss neuen ­Erkenntnissen durch eine Optimierung der Nitrifikation und Denitrifikation auch erreichbar.
Wenzel Gruber, Robert Niederdorfer, Helmut Bürgmann , Adriano Joss, Luzia von Känel, Daniel Braun, Joachim Mohn, Eberhard Morgenroth, 

Lachgas (N2O) gilt aufgrund seines hohen Treibhausgaspotenzials (265 g CO2-e/g N2O) als relevantes Treibhausgas [1]. Ausserdem wird N2O – seit dem erfolgreichen Verbot von chlor- und bromhaltigen Kohlenwasserstoffen durch das Montreal Protokoll – als die wichtigste ozonzerstörende Substanz in der Stratosphäre eingestuft [2].

Für den grössten Teil der globalen Emissionen ist die Düngung landwirtschaftlicher Flächen verantwortlich [3]. Dabei wird der ausgebrachte Stickstoff durch mikrobielle Prozesse wie Nitrifikation und Denitrifikation teilweise zu N2O umgesetzt. Ähnliche oder identische Prozesse führen in den biologischen Prozessstufen von Abwasserreinigungsanlagen (ARA) zur Bildung von N2O [4]. Die grössten N2O-Emissionen treten dabei während der Belüftung in der biologischen Reinigung auf (Fig. 1). Geringere Emissionen entstehen in unbelüfteten Zonen der biologischen Reinigung sowie in der Nachklärung. Die Verbrennung von Klärschlamm kann bei nicht optimiertem Betrieb ebenfalls hohe Emissionen verursachen [5]. Die globale Bedeutung der Emissionen aus ARA wurde bisher aufgrund fehlender Messdaten mit ausreichender zeitlicher und räumlicher Auflösung stark unterschätzt [5, 6].
Die Bildung von N2O in der Nitrifikation und Denitrifikation auf ARA ist komplex. Es sind grundsätzlich zwei Bildungswege in der Nitrifikation durch Ammonium oxidierende Bakterien (AOB) und ein Bildungsweg in der Denitrifikation durch heterotrophe Denitrifikanten bekannt (Fig. 2). Die N2O-Reduktion durch denitrifizierende Bakterien ist die einzige bekannte Möglichkeit, N2O biologisch abzubauen [8]. Die gleichzeitige Anwesenheit verschiedener Bildungs- und Reduktionsprozesse erschwert das Verständnis und die Entwicklung von robusten Reduktionsmassnahmen auf ARA [9]. Die Messung der Isotopenzusammensetzung von N2O und verschiedener Stickstoffspezies ermöglicht die Unterscheidung der Bildungswege [10]. Die Box «Isotope» (unten) enthält genauere Informationen zu Technologie und Anwendungen.

N2O-Emissionen aus ARA weisen eine starke Tages- und Jahresdynamik auf [12]. Daher sind hochaufgelöste (mindestens stündlich) Langzeitmes­sungen über mindestens ein Jahr notwendig, um repräsentative Abschätzungen der Emis­sionen und der Emissionsfaktoren (EF) durchzuführen [13]. Bisher sind jedoch nur wenige Langzeitmesskampagnen durchgeführt worden, was teilweise mit dem hohen Messaufwand zusammenhängt [14]. Im Rahmen des N2Oara-Projekts wurde ein Messkonzept zur zuverlässigen Langzeitmessung der Emissionen auf verschiedenen ARA-Typen entwickelt und eingesetzt.

Zur verbesserten Abschätzung der Emissionen aus ARA in der Schweiz wurde im Rahmen des N2Oara-Projekts mit 14 Langzeitmesskampagnen auf verschiedenen Kläranlagentypen eine breite Datenbasis geschaffen. Die Auswertung der Messdaten ermöglicht ein vertieftes Verständnis der Emissionstreiber und die Herleitung von Reduktionsmassnahmen. Zudem wurden ergänzende Technologien (DNA-Analyse, Isotopenmessung) angewendet, um die Bildungsmechanismen besser zu verstehen. Die vorliegende Publikation fasst die Ergebnisse des Forschungsprojekts zusammen.

Bedeutung der NO₂-Emissionen aus ARA für die Schweiz

In der Schweiz existieren rund 700 bis 800 kommunale ARA [15]. Um mit lediglich 14 Messkampagnen eine repräsentative Aussage über deren Emissionen machen zu können, wurden Anlagentypen gemäss dem erreichten Reinigungsziel der biologischen Reinigungsstufe (Kohlenstoffabbau, ganzjährige Nitrifikation/Denitrifikation) und dem verfahrenstechnischen Prozess klassiert. Für die Kategorisierung der Reinigungsziele wurden folgende Kriterien festgelegt:

  • C-Elimination: keine ganzjährige Nitrifikation
  • ganzjährige Nitrifikation: Ammoniumoxidation von mindestens 90% über das gesamte Jahr
  • ganzjährige Denitrifikation: Kriterium 2 plus eine ganzjährige Denitrifikation und mindestens 65% Stickstoffentfernung

Typische Anlagen

Prozesskonfigurationen, die in der Praxis keine Relevanz haben, wurden für die Untersuchung nicht berücksichtigt (Tab. 1). Aus jeder relevanten Anlagenkategorie wurden typische Anlagen ausgewählt und auf diesen Messkampagnen von mindestens einem Jahr Dauer durchgeführt.
Das eingesetzte Messkonzept ist im Bericht zur Messtechnik beschrieben. Die Resultate der Messkampagnen aus dem N2Oara-Projekt wurden in zwei wissenschaftlichen Publikationen detailliert beschrieben [6, 12].

Emissions- und Einflussfaktoren

Lachgasemissionen werden üblicherweise als EF in Relation zur Stickstofffracht im Zulauf einer Anlage angegeben, um einen Vergleich verschiedener Anlagen zu ermöglichen. Wie Figur 3 zeigt, variieren die in dieser Studie berechneten EF, mit 0,1–8,0% der Stickstofffracht, stark zwischen den untersuchten ARA. Im Durchschnitt liegen die Emissionen bei rund 1,5% und sind somit deutlich höher als der bisher im schweizerischen Treibhausgasinventar verwendete EF von 0,035% [16]. Aufgrund der hohen Variabilität ist die Verwendung eines arithmetischen Mittelwerts für die Extrapolation der Schweizer Emissionen jedoch nicht sinnvoll, da dieser die relative Bedeutung der Anlagentypen nicht berücksichtigt. Entsprechend relevant ist die Charakterisierung von Kennzahlen, welche die N2O-EF beschreiben.

Grundsätzlich besteht jedoch kein statistisch signifikanter Zusammenhang zwischen den erhobenen EF (Jahresmittelwert) und typischerweise verfügbaren Anlagenkennzahlen wie Grösse, Auslastung oder gelöste O2-Konzentration im Becken [6]. Im Gegensatz zur gängigen Lehrmeinung besteht kein direkter Einfluss des verfahrenstechnischen Prozesses auf den N2O-EF (Fig. 3, [14]). So wurden Anlagen mit suspendiertem Schlamm (A/I, Aerob, SBR, Aerob-Anoxisch) wie auch mit fixierter Biomasse (IFAS) mit hohen (≥ 1%), aber auch mit tiefen Emissionen (< 0,5%) untersucht. Einzig bei den Festbettsystemen (Bern, Altenrhein) wurden für beide Anlagen hohe EF ermittelt.

Tendenziell zeigen ARA mit dem Nährstoffeliminationsziel Denitrifikation eine höhere Stickstoffelimination und geringere N2O-Emissionen als nitrifizierende Anlagen und Anlagen, die auf Kohlenstoffentfernung fokussieren. Zudem korrelieren bei Belebschlammanlagen mit hohen EF (Giubiasco, Uster, Luzern, Kralingseveer) die täglichen N2O-Emissionen gut mit den Nitritablaufwerten aus der Biologie. Abhängig von der erreichten Stickstoffelimination fallen die EF höher (Giubiasco) oder tiefer (Luzern) aus. Ebenso waren bei Anlagen mit vollständiger Denitrifikation (ganzjährig und > 65%) auch die Nitritablaufwerte tiefer. Eine Ausnahme, d. h. hohe N2O-Emissionen bei gleichzeitig hoher N-Elimination, stellt die Anlage Kralingseveer (Label a in Fig. 3) dar, was in einer unüblichen Prozessführung (konventionelle Belebung mit Karussellreaktor im Anschluss) begründet sein könnte.

Zusammengefasst deuten die Messergebnisse darauf hin, dass eine weitergehende Stickstoffelimination sowohl zu tieferen Nitritablaufwerten als auch zu tieferen Lachgasemissionen führt. Das heisst: Die Optimierung der N2O-Emissionen auf ARA steht nicht in einem direkten Zielkonflikt mit der Ablaufqualität.

Relevanz der Emissionen

Für eine gesamthafte Abschätzung der N2O-Emissionen aller Schweizer ARA für das nationale Treibhausgasinventar wird empfohlen, das Nährstoffeliminationsziel der Anlagen als Indikator zu verwenden. Eine Hochrechnung auf der Grundlage der Nitritablaufwerte der Anlagen, die ebenfalls sinnvoll wäre, ist nicht möglich, da die nationale Datenlage unzureichend ist. Denn für die Nitritkonzentration im Ablauf besteht aktuell auf Bundesebene kein gesetzlicher Grenzwert. Aus diesem Grund wird der Stoff nicht in allen Kantonen zwingend beprobt. Zudem existiert aktuell keine nationale Zusammenstellung der Nitritablaufwerte aus ARA. Für die Hochrechnung der Emissionen wurden die mittleren EF der Nährstoffeliminationskategorien berechnet und mit der behandelten Stickstofffracht pro Anlagentypen multipliziert (Fig. 4, [6]). Dabei wurde die Annahme getroffen, dass eine weitergehende Stickstoffelimination zu tieferen Nitritkonzentrationen und N2O-Emissionen führt. Die berechneten N2O-Gesamtemissionen aus Schweizer ARA für das Jahr 2019 belaufen sich auf rund 1050 t N2O oder 50 kg CO2-e/Person/Jahr. Dies entspricht gut 1% der gesamtschweizerischen Treibhausgasemissionen (46,2 Mio. t CO2-e/Jahr) und rund 20% der schweizweiten N2O-Emissionen. Somit sind ARA relevante N2O-Emittentinnen und verursachen Emissionen in einer vergleichbaren Grössenordnung, wie dies im Bereich der industriellen Emissionen für Schlagzeilen in der Schweizer Presse gesorgt hat [19]. Folglich ist eine Reduktion der N2O-Emissionen aus ARA von nationaler Bedeutung, insbesondere da kein Zielkonflikt zum primären Zweck der Abwasserreinigung, dem Gewässerschutz, besteht.

Neben N2O emittieren ARA zwei weitere Treibhausgase (THG): Kohlendioxid (CO2) und Methan (CH4) (Fig. 1). CH4 wird unter anaeroben Prozessbedingungen im Kanalnetz und zu einem grösseren Anteil in der anaeroben Schlammbehandlung gebildet und emittiert. Analog zu N2O werden CH4-Emissionen im Treibhausgasinventar als direkte Treibhausgasemission berücksichtigt. CO2 gilt einerseits als indirekte Emission, verursacht durch den Stromverbrauch, und andererseits als direkte Emission beim Kohlenstoffabbau. Aufgrund des biogenen Ursprungs der Kohlenstofffracht im Abwasser werden direkte CO2-Emissionen (ca. 30–40 kg CO2-e/Person/Jahr) im THG-Inventar nicht berücksichtigt. Die THG-Bilanzierung einer durchschnittlichen Schweizer ARA mit anaerober Schlammbehandlung und ohne Schlammverbrennung bzgl. EF (N2O EF = 2,5%) mit anaerober Schlammbehandlung und ohne Schlammverbrennung (Fig. 5) zeigt deutlich auf, dass N2O die wichtigste THG-Emission der Abwasserreinigung ist. Dies gilt auch unter Annahme eines CO2-intensiveren EU-Strommix (312 [EU] vs. 137 [CH] g CO2-e/kWh).

Für die betrachtete Beispielanlage (Fig. 5) verursacht N2O rund 80% der gesamten THG-Emissionen. Entsprechend gering ist der Einfluss einer Reduktion des Stromverbrauchs. So führt die Verminderung des Verbrauchs von 40% zu einer Reduktion von 3% der THG-Emissionen. Deshalb ist eine alleinige Optimierung des Stromverbrauchs zur Verbesserung der THG-Bilanz einer ARA nicht zweckmässig. Daher sollten die N₂O-Emissionen bei einer starken Optimierung des Energieverbrauchs der biologischen Reinigung berücksichtigt werden, um eine potenzielle Erhöhung der Gesamtemissionen zu vermeiden. Im Gegensatz dazu können durch eine Optimierung der N2O-Emissionen einer ARA bis zu 75% der Gesamtemissionen reduziert werden. Um eine N2O-Reduktionsmassnahme effizient umsetzen zu können, ist ein vertieftes Verständnis des Bildungsweges und der Einflussgrössen notwendig. In den folgenden Abschnitten werden die beiden wichtigsten Faktoren, Nitritakkumulation und Denitrifikation, genauer beleuchtet.

N₂O- und Nitrit-Spitzen bei instabiler Nitrifikation

Die Analyse der schweizweit erhobenen Daten zeigt auf, dass Nitrit einen wichtigen Treiber der N2O-Emissionen darstellt, was sich gut mit der allgemeinen Lehrmeinung deckt [11]. Die Gründe für eine instabile Nitrifikation und eine damit einhergehende Nitritakkumulation werden jedoch nur teilweise verstanden [20]. Nitritakkumulation kann beim Auswaschen der Nitrifikanten infolge eines zu tiefen Schlammalters bei tiefen Temperaturen auftreten, was die Messungen auf der kohlenstoffeliminierenden ARA mit hohem EF (Giubiasco) deutlich bestätigen (Fig. 3, [6]). Ein Verhindern der Nitrifikation durch eine Senkung des Schlammalters ist auf den entsprechenden ARA die zielführendste Möglichkeit, N2O- und Nitritemissionen zu reduzieren. Allerdings wird bei einem verkürzten Schlammalter auch der biologische Abbau von Kohlenstoffverbindungen und Mikroverunreinigungen beeinträchtigt. Daher wird empfohlen, das Schlammalter zu erhöhen und eine stabile Nitrifikation zu gewährleisten, was in gewissen Fällen mit baulichen Massnahmen verbunden ist.

Erfolgversprechende Reduktionsstrategien sind aber nicht für jede Anlage so klar identifizierbar. Auf Abwasserreinigungsanlagen wie in Uster (Jungholz) oder Luzern (Real) tritt ebenfalls eine saisonale Nitritakkumulation auf, die sehr gut mit erhöhten N2O-Emissionen korreliert (Fig. 6). Diese Problematik ist auf gewissen Schweizer ARA bekannt, wird jedoch aufgrund des bundesweit fehlenden Grenzwerts für Nitrit und N2O, trotz der bedeutenden Ökotoxizität (Nitrit) und Klimarelevanz (N2O), nicht in jedem Fall priorisiert behandelt. Die Gründe für Nitritakkumulationen sind weitgehend unklar, zumal typische Steuergrössen wie das aerobe Schlammalter oder Sauerstoffverfügbarkeit ausreichen müssten, um eine stabile Nitrifikation zu betreiben. Auf der ARA Uster wurden nun DNA-Analysen eingesetzt, um die Dynamik der Nitrifikation und die potenziellen Auslöser für die beobachtete saisonale Instabilität zu untersuchen.

DNA-Analysen auf der ARA Uster

Für die mikrobiologischen Analysen wurde Schlamm aller sechs SBR-Reaktoren beprobt und für weitere Verwendungen bei –20 °C gelagert. Die Erbsubstanz (DNA) der Belebtschlammbakterien wurde aus ausgewählten Proben an der Eawag extrahiert und zur Bestimmung der Artenzusammensetzung durch DNA-Sequenzierung an einen Dienstleister (Novogene, DNAsense) verschickt. Dabei wurde die Technologie 16s rRNA amplicon sequencing verwendet. Die erhaltenen Gensequenzen wurden mit der Datenbank Midas Field Guide Version 3 klassifiziert und bzgl. Häufigkeit ausgewertet [21]. Die Studie ist detailliert in der Publikation von Gruber et al. beschrieben [20].

Die Resultate der mikrobiologischen Messungen zeigen eine starke zeitliche Variabilität der mikrobiologischen Zusammensetzung des Belebtschlamms in den Reaktoren. In Phasen mit hohen N2O-Emissionen und Nitritakkumulation sank die Artenvielfalt der mikrobiellen Population stark ab (Fig. 7, [20]). Parallel dazu stieg der SVI stark an. Die Betreiber der Anlage beobachteten während diesen Phasen eine Zunahme der Trübung im Ablauf der Biologie (gemessen anhand der Sichttiefe gemäss Snellen). Die mikrobiologischen Daten zeigten auf, dass in Phasen mit instabiler Nitrifikation nitritoxidierende Bakterien (NOB) und flockenstabilisierende filamentöse Bakterien (Chloroflexi) ausgewaschen werden. Potenziell könnte eine Verminderung der Flockenstabilität zum partiellen Verlust der Nitrifikation führen. Allerdings kann damit nicht erklärt werden, weshalb AOB deutlich weniger betroffen sind und Ammoniumablaufwerte eingehalten werden können (Fig. 7). Möglicherweise besteht ein Zusammenhang zwischen dem Auswaschverhalten und der Grösse zusammenhängender Bakterienaggregate, die bei AOB deutlich grösser sind als bei NOB [22].

Die jährlich wiederkehrende Parallelität zwischen Schlammabsetzeigenschaften, der mikrobiellen Vielfalt, Nitritakku­mulation und N2O-Emissionen deuteten auf eine grundsätzlichere Störung des Belebtschlammmikrobioms hin. Eine instabile Nitrifikation ist dabei lediglich ein Phänomen dieser Störung. Diese Hypothese wird gestützt durch die Unwirksamkeit von herkömmlichen Massnahmen zur Steigerung der Nitrifikationsleistung, wie der Erhöhung des aeroben Schlammalters. Zudem wiesen nicht alle sechs Reaktoren die beschriebene Phänomenologie auf. Während der zweiten Beprobungsphase (2019) wurde in zwei Reaktoren (R1, R3) ein über Monate stabiles Mikrobiom beobachtet, das mit tieferen Emissionen einherging (Cluster Yα in Fig. 7).

Aktuelle Forschung

Eine Verbesserung der Nitrifikationsleistung in den betroffenen Reaktoren der ARA Uster konnte letztlich nur durch den kompletten Austausch des Belebtschlamms realisiert werden. Dies stellt jedoch ein Notfallszenario im Betrieb dar, da gut nitrifizierende Reaktoren dafür notwendig sind und die Gesamtleistung der ARA so nicht unmittelbar, sondern nur über einen längeren Zeitraum erhöht werden kann. Um den erneuten Austausch des Belebtschlamms zu vermeiden, wurde im Frühjahr 2021 Flockungshilfsmittel in allen Reaktoren dosiert, damit sollte Flockenstruktur verbessert und ein Verlust der NOB verhindert werden. Tatsächlich konnte auf diese Weise das Auftreten einer Betriebsstörung durch Verlust der Nitrifikationsleistung verhindert werden.
Um eine robuste Optimierungsmassnahme empfehlen zu können, ist jedoch ein vertieftes Verständnis der Mechanismen notwendig. Aus diesem Grund starteten im November 2021 die Projekte Nitripop und Microcensus an der Eawag. Das Hauptziel von Nitripop ist, die Auslöser der saisonalen Nitritakkumulation auf sieben ARA anhand von DNA-Analysen und detaillierter Auswertung der Betriebsdaten besser zu verstehen. Ebenfalls untersucht wird, ob ein saisonal angepasster ­Betrieb der Biologie die Stabilität des Belebtschlammmikrobioms beeinflusst. Im Schwesterprojekt Microcensus werden Methoden entwickelt, um DNA-Analysen innerhalb weniger Stunden durchführen zu können und somit mikrobiologische Informationen zeitnah für die Betriebssteuerung nutzbar zu machen.

N₂O-optimierter Betrieb
Maximierung der Denitrifikation

Die Ergebnisse der nationalen Messkampagnen zeigen deutlich, dass eine ganzjährige Denitrifikation die Lachgasemissionen reduziert. Dies kann durch die Reduktion von N2O und anderen Zwischenprodukten wie Nitrit in der Denitrifikation erklärt werden. Im Gegensatz dazu kann es bei einer nur partiellen Denitrifikation (Reduktion von Nitrat bis Nitrit oder N2O, vgl. Fig. 2), insbesondere bei einer reduzierten Verfügbarkeit von Kohlenstoff z. B. während Wochenenden (s. Artikel D. Braun et al. A&G 1/22, S. 26) oder in einer Postdenitrifikation (Denitrifikation nach einer Belüftungszone), zu einer vermehrten Freisetzung von N2O kommen. Dieser Zusammenhang konnte in einer Messkampagne auf der ARA Hofen deutlich bestätigt werden (Fig. 8). Durch die Belüftung der ersten, im Normalbetrieb anoxischen Zone, kam es zu einem Anstieg der N2O-Emissionen (im Vergleich zu einer Strasse im Normalbetrieb). Die Resultate auf der ARA Hofen zeigen zudem deutlich auf, dass eine optimierte Denitrifikation andere Zwischenprodukte der Nitrifikation und Denitrifikation, wie beispielsweise Nitrit, bedeutend reduziert.
Die Optimierung der Denitrifikation erfordert ein gutes Verständnis der Dynamik in der biologischen Reinigung, da die Kohlenstoffverfügbarkeit und die Kontrolle der Belüftung in der Biologie wichtige Einflussgrössen für die Denitrifikation sind. Die Analysen auf der ARA Hofen zeigen, dass auch bei einer volumenmässig vergleichsweise kleinen Dimensionierung der biologischen Reinigungsstufe mit dynamischer Regelung eine ausreichende Denitrifikation erzielt werden kann, um die N2O-Emissionen zu minimieren (vgl. Artikel D. Braun et al. A&G 1/22, S. 26). Jedoch muss die biologische Stufe aufgrund der geringen Beckenvolumen zeitweise vollständig belüftet werden. Zur optimierten Ausnutzung der Belüftungskapazität ist eine Kaskadierung der Strassen sehr hilfreich, da eine saubere Prozesskontrolle ermöglicht wird [23, 24]. Freie Kapazitäten in der Belüftung können so konsequent für die Denitrifikation eingesetzt werden. Bei volumenmässig grösser dimensionierten Anlagen sind eine erweiterte Kontrolle und zusätzliche Kaskadierung nicht zwingend notwendig. Bei der Planung von neuen Anlagen sollte genügend Denitrifikationskapazität eingeplant werden. Unter Umständen könnte dadurch auch das Belebtschlammmikrobiom stabilisiert werden, worauf die Resultate aus den Langzeitmesskampagnen hindeuten (Fig. 3). Ganzjährig denitrifizierende Anlagen weisen seltener eine instabile Nitrifikation auf, wobei die Wirkungsmechanismen unklar sind. Interessanterweise scheinen stabile Betriebsweisen der biologischen Reinigung, ohne saisonales Zuschalten einer Denitrifikation, zu einer stabileren Nitrifikation zu führen, wie das Beispiel Richterswil aufzeigt (s. Artikel A. Fumasoli et al. A&G 1/22, S. 32). Die Gründe hierzu sind ebenfalls unbekannt.

Optimierte Prozesskontrolle

Ein weiterer zentraler Punkt bei der Optimierung der Denitrifikation ist die Dosierung von Faulwasser, die zu einer deutlichen Erhöhung der N2O-Emissionen führen kann [12]. Die zugrunde liegenden Mechanismen werden aber bisher nicht genau verstanden. Möglicherweise führt die Erhöhung der Stickstofffracht, bei gleichzeitig geringer Fracht an leichtabbaubarem Kohlenstoff, zu einer Erhöhung der Emissionen. Alternativ könnten Hemmstoffe im Faulwasser einen ungünstigen Einfluss auf die Nitrifikationsleistung haben. Es wird empfohlen, auf ARA mit instabiler Nitrifikation und nicht ganzjähriger Denitrifikation eine separate Faulwasserbehandlung zu implementieren. Wichtig dabei ist, dass die Abluft der Faulwasserbehandlung mit einem Katalysator nachbehandelt wird, da sehr hohe N2O-Emissionen bei Prozessen wie Sharon oder zweistufigen Nitritations/Anammox-Prozessen auftreten können. Alternativ kann auch ein Membranstrippungsverfahren eingesetzt werden, das keine N2O-Emissionen verursacht. Bei ARA mit ganzjähriger Denitrifikation kann die Faulwasserbehandlung im Hauptstrom erfolgen. Versuche auf der ARA Hofen zeigen deutlich, dass die Faulwasserdosierung während der Nacht aufgrund der reduzierten Kohlenstoffverfügbarkeit in Bezug auf N2O-Emissionen nicht sinnvoll ist. Die Faulwasserdosierung sollte so angepasst werden, dass immer eine ausreichende Denitrifikationskapazität und Belüftungskapazität vorhanden ist, um N2O zu reduzieren und einen Ammoniumdurchbruch zu verhindern.

Synthese und Ausblick

Die Ergebnisse des Projekts N2Oara zeigen, dass einerseits N2O die wichtigste THG-Quelle aus der Abwasserreinigung ist und andererseits ARA mehr als 1% der gesamten THG- bzw. rund 20% der N2O-Emissionen der Schweiz verursachen. Daher besteht ein grosses Interesse, die Emissionen zu senken. Aus den durchgeführten Messkampagnen und Experimenten leiten sich zwei relevante Einflussfaktoren auf die N2O-Emissionen ab: eine stabile Nitrifikation und die Denitrifikationsrate. Grundsätzlich hilft eine hohe Stickstoffeliminationsleistung, die N2O-Emissionen zu senken. Im Gegensatz dazu führt eine instabile Nitrifikation zu hohen Emissionen. In Figur 9 ist ein stark vereinfachtes Modell dargestellt, das den N2O-EF einer ARA in Abhängigkeit von der Denitrifikationsleistung und der Stabilität der Nitrifikation nach dem gegenwärtigen Wissenstand abbildet.

Für die genaue Treibhausbilanzierung einer ARA führt jedoch nach wie vor kein Weg an der direkten Messung der Emissionen vorbei. Zudem ist aktuell noch unklar, inwiefern sich die beiden Faktoren beeinflussen. Unsere Daten deuten darauf hin, dass eine ganzjährige Denitrifikation das Risiko für eine Instabilität der Nitrifikation deutlich reduziert. Instabile Nitrifikationen scheinen oft saisonal aufzutreten und in einem Zusammenhang mit Instabilitäten des gesamten Mikrobioms zu stehen. Im Gegensatz dazu ist das Verständnis für Reduktionsmassnahmen durch eine dynamische Steuerung robuster abgestützt. Zentral hierbei ist eine Optimierung der Denitrifikation durch eine bedarfsangepasste Steuerung der Belüftung und der Faulwasserdosierung.

Auf gewissen ARA sind die Möglichkeiten hinsichtlich Optimierung der Denitrifikation limitiert, z. B. aufgrund der begrenzten Platzverhältnisse. Als sinnvolle Alternative werden in solchen Fällen beispielsweise Festbettreaktoren eingesetzt, die typischerweise überdacht sind. Hier könnte die Abluft erhitzt und mit einem Katalysator behandelt werden, um N2O zu zerstören. Das gleiche Verfahren könnte auf Faulwasserbehandlungsanlagen und Schlammverbrennungen eingesetzt werden. Grundsätzlich sollte aber versucht werden, die Nitrifikation und Denitrifikation im Hinblick auf einen möglichst vollständigen Ablauf der Prozesse zu optimieren, da so neben der Reduktion von THG-Emissionen auch die Ablaufqualität optimiert wird. Im Jahr 2021 wurde im Parlament eine Motion angenommen, die eine stärkere Stickstoffelimination in ARA verlangt [25].

Bibliographie

[1] IPCC (2021): Climate Change 2021: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Sixth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change, Masson-Delmotte V. et al., Editors
[2] Ravishankara, A.R.; Daniel, J.S.; Portmann, R.W. (2009): Nitrous Oxide (N2O): The Dominant Ozone-Depleting Substance Emitted in the 21st Century. Science. 326(5949): p. 123–125
[3] Tian, H. et al. (2020): A comprehensive quantification of global nitrous oxide sources and sinks. Nature. 586(7828): p. 248–256
[4] Wunderlin, P. et al. (2012): Mechanisms of N2O production in biological wastewater treatment under nitrifying and denitrifying conditions. Wat. Res. 46(4): p. 1027–1037
[5] Gruber, W. et al. (2021): Estimation of countrywide N2O emissions from wastewater treatment in Switzerland using long-term monitoring data. Wat. Res. X. 13
[6] Daelman, M.R. et al. (2015): Seasonal and diurnal variability of N2O emissions from a full-scale municipal wastewater treatment plant. Science of The Total Environment. 536: p. 1–11
[7] Gruber, W. (2021): Long-term N2O emission monitoring in biological wastewater treatment: methods, applications and relevance. In Institute for Environmental Engineering. ETH Zurich: Zürich. p. 292
[8] Conthe, M. et al. (2018): Denitrification as an N2O sink. Water Research. 151: p. 381–387
[9] Wunderlin, P. (2013): Mechanisms Of N2O Production In Biological Wastewater Treatment From Pathway Identification To Process Control, in eawag. ETH Zurich: Zurich. p. 245
[10] Wunderlin, P. et al. (2013): Lachgasemissionen aus ARA – Relevanz, Bildungswege und Reduktionsstrategien. Aqua & Gas 2: p. 54–59
[11] Wunderlin, P. et al. (2013): Isotope signatures of N2O in a mixed microbial population system: constraints on N2O producing pathways in wastewater treatment. Environmental Science & Technology. 47(3): p. 1339–1348
[12] Gruber, W. et al. (2020): N2O emission in full-scale wastewater treatment: Proposing a refined monitoring strategy. Science of The Total Environment. 699: p. 134157
[13] Daelman, M.R. et al. (2013): Influence of sampling strategies on the estimated nitrous oxide emission from wastewater treatment plants. Wat. Res. 47(9): p. 3120–3130
[14] Vasilaki, V. et al. (2019): A decade of nitrous oxide (N2O) monitoring in full-scale wastewater treatment processes: A critical review. Wat. Res. 161: p. 392–412
[15] FOEN (2021): ARA Kennzahlen 2020 (preliminary data), Federal Office for the Environment (FOEN), Water Body Protection Division, Editor. Bern
[16] BAFU (2019): Faktenblatt – CO2-Emissionsfaktoren des Treibhausgasinventars der Schweiz
[17] Kosonen, H. et al. (2016): Nitrous Oxide Production at a Fully Covered Wastewater Treatment Plant: Results of a Long-Term Online Monitoring Campaign. Environmental Science & Technology. 50(11): p. 5547–5554
[18] Chen, X. et al. (2019): Assessment of Full-Scale N2O Emission Characteristics and Testing of Control Concepts in an Activated Sludge Wastewater Treatment Plant with Alternating Aerobic and Anoxic Phases. Environmental Science & Technology. 53(21): p. 12 485–12 494
[19] Lenz, C. (2020): Die Klimaschande von Visp, in Das Magazin. 2020, TX Group: Zurich
[20] Gruber, W. et al. (2021): Linking seasonal N2O emissions and nitrification failures to microbial dynamics in a SBR wastewater treatment plant. Wat. Res. X. 11: p. 100098
[21] Nierychlo, M. et al. (2020): MiDAS 3: An ecosystem-specific reference database, taxonomy and knowledge platform for activated sludge and anaerobic digesters reveals species-level microbiome composition of activated sludge. Water Res. 182: p. 115955
[22] Manser, R.; Muche, K.; Gujer, W.; Siegrist, H. (2005): A rapid method to quantify nitrifiers in activated sludge. Water Research 39(8): p. 1585-1593
[23] Weber, P.; von Känel, L.; Braun, D. (2016): Sauerstoff – Treibstoff für die Nitrifikation. Aqua & Gas 7/8: p. 56-63
[24] Braun, D.; Weber, P.; von Känel, L. (2019): Dynamische Regelung von Abwasserreinigungsanlagen (Dyrpa), VSA, Editor: Glattbrugg
[25] Kommission für Wirtschaft und Abgaben im Nationalrat (2020): Reduktion der Stickstoffeinträge aus den Abwasserreinigungsanlagen (Motion 20.4261), in 20.4261, Die Bundesversammlung – Das Schweizer Parlament, Editor: Bern

Isotope

Das Lachgasmolekül (N-N-O) besteht aus zwei Stickstoffatomen und einem Sauerstoffatom. Stickstoff und Sauerstoff kommen in verschiedenen natürlichen Isotopen vor. Mehr als 99% aller Stickstoffatome bestehen aus sieben Protonen und sieben Neutronen und besitzen eine Atommasse von 14; dieses Isotop wird daher 14N genannt. 15N weist ein zusätzliches Neutron auf und ist mit einer Häufigkeit von 0,4% sehr selten. Entsprechend ist 16O das häufigste Sauerstoffisotop und 18O mit 0,2% kaum vorhanden. Mithilfe der Laserspektrometrie können die verschiedenen Lachgasisotopenverbindungen unterschieden und sehr präzise bestimmt werden [11]. Die ermittelte Isotopensignatur kann dann mit Ergebnissen von Laborstudien verglichen werden, in denen der «Isotopen-Fingerabdruck» der wichtigsten mikrobiellen Prozesse ermittelt wurde. Insbesondere der Unterschied in der Häufigkeit des 15N-Isotopes in der zentralen (14N15N16O) bzw. endständigen Molekülposition (15N14N16O), Site Preference (SP) genannt, erlaubt eine Unterscheidung von N2O aus der Nitrifikation und der Denitrifikation.

 

 

Aufgrund der Isotopenzusammensetzung des freigesetzten Lachgases kann eine Aussage über den Bildungsprozess, Nitrifikation (Nit: Prozess 1, s. Fig. 2) oder Denitrifikation (hD: Prozess 3, nD: Prozess 2) sowie den Beitrag der N2O-Reduktion gemacht werden.
Betrachtet werden hierbei vor allem die 15N-Häufigkeit in der zentralen und endständigen Molekülposition (SP) und die 18O-Häufigkeit Δ18O(N2O, H2O).

 

Verdankung

Die Autoren danken folgenden Projektpartnern: Bundesamt für Umwelt (BAFU), Kanton Bern (AWA), Kanton Basellandschaft (AIB), Kanton Zürich (AWEL), Alpha Wassertechnik AG, Holinger AG, Hunziker Betatech AG, TBF + Partner AG, ARA Region Bern, ARA REAL (Luzern), ARA Schönau (GVRZ), Entsorgung St. Gallen, ARA Werdhölzli (ERZ), ARA Giubiasco (AMB) und ARA Jungholz (Uster).

Zudem geht ein grosser Dank an Jörg Ringwald (ARA Jungholz), Damian Dominguez (BAFU), Reto Manser (AWA), Hanspeter Bauer (Stadt St. Gallen), Lucien Biolley, Michael Vogel (beide ETHZ), Andrin Moosmann, Liliane Vogt, Manuel Luck, Nikita Krähenbühl, Tobias Bührer, Kilian Feller, Marko Kipf, Ivan Mitrovic, Karin Beck (alle Eawag) und Kerstin Zeyer (Empa).

Kommentar erfassen

Kommentare (0)

e-Paper

«AQUA & GAS» gibt es auch als E-Paper. Abonnenten, SVGW- und/oder VSA-Mitglieder haben Zugang zu allen bisher erschienen Ausgaben von A&G.

Den «Wasserspiegel» gibt es auch als E-Paper. Im SVGW-Shop sind sämtliche bisher erschienen Ausgaben frei zugänglich.

Die «gazette» gibt es auch als E-Paper. Sämtliche bisher erschienen Ausgaben sind frei zugänglich.